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我室“绿色”对二甲苯研究取得新进展
  本文作者:代弢   发布时间:2018-01-19   浏览次数: 285

近日,我室李昌志副研究员和王爱琴研究员团队在绿色对二甲苯(PX)合成路线中取得新进展。该路线以生物基异戊二烯(木质纤维素资源生物发酵产物)和丙烯醛(甘油脱水产物)为原料,通过简短高效的两步催化合成路线,实现PX总收率达90%。相关研究结果发表在《德国应用化学》上(DOI: 10.1002/anie.201710074)。

芳烃是重要的石化产品。PX作为最主要的芳烃分子,是生产三大合成材料(合成树脂、合成纤维、合成橡胶)和有机化学品的一级基本化工原料。2016年我国PX供需缺口1230万吨,进口依存度达57%。该项研究旨在开发和利用可再生生物质资源选择转化制备PX及其它芳烃产品,具有重要的科学意义和应用前景。研究团队前期进展已实现生物基甲苯的选择合成(ChemSusChem,2016, 9, 3434–3440)。

研究人员选择具有特定结构的生物质平台分子异戊二烯和丙烯醛为底物,首先在Lewis酸离子液体催化作用下通过Diels-Alder反应构建具有对位取代基的六元环中间体4-甲基-3-环己烯甲醛(4-methyl-3-cyclohexene-1-carbonylaldehyde, MCHCA),随后MCHCA在碳化钨催化剂作用下发生连续气相脱氢-加氢脱氧反应生成PX。按起始原料计算,两步反应PX总收率高达90%。通过对底物分子取代基及官能团的改变,可拓展制备其它生物基芳烃,单一产物收率为80%-92%。

这是首例碳化钨催化反应物通过分子内氢转移实现脱氢芳化和加氢脱氧反应高度耦合的报道。该路线加氢脱氧反应无需外加氢源,碳化钨表面剪切式反应机理完全不同于传统贵金属催化过程;目标产物碳原子100%保留,主要副产物为水,便于分离。以上进展为探索从生物质资源出发制备芳香化学品提供了一条新思路。

上述研究工作得到国家自然科学基金委和中科院先导专项的资助。


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