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我室铁基钙钛矿构效关系研究取得新进展
  本文作者:黄传德   发布时间:2017-05-17   浏览次数: 311

近日,我室王晓东研究员团队在钙钛矿构效关系研究方面取得新进展,相关结果发表在《Journal of Catalysis》杂质上。

文章链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951716303347

钙钛矿氧化物(结构简式ABO3)是一类复合金属氧化物材料,由于其突出的结构稳定性、晶格氧移动性和丰富多变的理化性能受到广泛关注。钙钛矿结构可以容纳元素周期表中90%以上的金属元素,使其氧化还原性能和表面特性可以在较大的范围内进行调节,因此深入研究钙钛矿结构中不同元素间的相互作用机制及其构效关系对开发新型高效钙钛矿催化剂具有重要意义。

本工作选取BaFe1-xSnxO3-δ为模型催化剂,利用对电子结构敏感的119Sn和57Fe穆斯堡尔谱研究了Sn掺杂对Fe价态和配位的影响。在此基础上,以N2O分解为探针反应研究了BaFe1-xSnxO3-δ催化剂构效关系。研究发现,Sn离子可以稳定与其配位的晶格氧,使催化剂中氧空位含量降低;另外,Sn掺杂使Fe-O作用减弱,两方面综合作用下,随Sn含量升高,Fe3+-O6和Fe3+-O4含量逐渐降低,Fe3+-O5比例升高(x = 0.8时达到68%),而Fe4+含量则呈现火山型变化,当x =0.4时,含量达到最大值29%。Sn掺杂可以显著提高催化剂氧移动性,加快氧气脱附步骤。随Sn含量增加,N2O分解活化能由241 kJ mol-1(x = 0)降低到178 kJ mol-1 (x = 0.8)。进一步结合动力学研究表明,五配位三价铁离子(Fe3+-O5)是N2O反应的主要活性中心,当x = 0.8时,催化剂的本征反应速率达到1.49 s-1 (550 oC),比x = 0催化剂提高近三倍(0.43 s-1)。


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