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我室CO2羧基化研究取得新进展
  本文作者:吴志连   发布时间:2017-05-15   浏览次数: 986

近日,我室黄延强研究员与杨小峰副研究员在CO2羧基化方面取得新进展。研究发现,席夫碱修饰的银催化剂在端位炔烃与CO2的直接羧基化反应中表现出优异的活性与稳定性,相关研究成果发表于 Green Chemistry 杂志上(http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/gc/c7gc00923b#!divAbstract),并以封面故事的形式正式见刊。

催化转化CO2羧基化不仅有利于CO2的绿色利用,同时也是C–C键生成反应中的一个重要研究方向。迄今为止,除使用当量的金属或有机金属试剂的C–H键羧基化反应,诸多科学家致力于新型多相催化剂的开发研究,然而所报道的多相催化剂制备工艺复杂冗长,或性能不佳。为此,我们通过简单的原位还原法,设计并制备出席夫碱修饰的银催化剂,并将其应用于端位炔烃与CO2的直接羧基化反应。

结果表明,该催化剂在常压低温下(60 ℃)即可高效绿色合成各种高附加值的炔酸产物,目标产物的最高收率高达98%,TON值可达705,是目前报道的最高水平。此外,由于载体表面的席夫碱可用于金属纳米颗粒的稳定,该催化剂在连续循环使用数次后仍具有优异的催化活性。同时,通过实验与密度泛函理论(DFT)计算,我们证实了反应中的溶剂效应及痕量水的影响,并给出了相应的反应机理。本研究不仅拓展了银催化化学,也为高效CO2羧基化多相催化剂的设计和制备提供了新的思路。

本研究工作的顺利开展一方面得益于我们前期Au@Schiff-SiO2催化甲酸分解制氢研究工作的良好积淀(Energy & Environmental Science, 2015, 8, 3204-3207),另一方面也得益于实验过程中的细致观察及良好的团队合作精神。

该研究工作得到了国家自然科学基金项目,国家重点研发计划项目及大连市杰出青年科学基金的资助。


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