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我所高分散金属催化剂研究取得重要进展
  本文作者:关红玲 图片提供:林坚 乔波涛   发布时间:2016-2-24   浏览次数: 1284

我所王晓东研究员和张涛院士领导的研究团队长期致力于高分散金属催化剂的研究与开发,近期取得重要进展,首次制备出TiO2负载的亚纳米Rh催化剂并发现该催化剂能够在-50 oC实现CO的完全氧化,首次实现了铂族金属在超低温下CO的催化氧化。该工作获得了审稿人一致的高度评价,以VIP(top 5%)形式发表于Angew. Chem. Int. Ed.上,并被推荐为该杂志最新一期的后封面文章(http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201600636/full)。

负载型金属催化剂的高分散不仅仅能够提高金属的利用效率,而且能够改变反应物的吸附与反应行为。金属催化剂上CO氧化在工业氢源净化、汽车尾气净化和环境污染物消除等方面具有重要的应用价值,同时作为典型的探针反应往往能够有助于了解催化剂结构与性能的关联。在CO氧化领域,铂族金属(Pt, Ir, Ru, Rh, Pd)作为研究对象已有100多年,人们发现铂族金属表面较强的CO吸附严重阻碍了O2的吸附与活化,导致其CO氧化工作温度通常在100 oC以上。

该研究团队发现当铂族金属以亚纳米团簇形式高度分散时,其CO氧化活性较传统催化剂有明显的提高(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2920; J. Catal. 2014, 319, 142; ChemCatChem 2014, 6, 547; Appl. Catal. B 2016, 184, 299),但实现室温及更低温度条件下CO的完全氧化仍具有极大的挑战。在此认识基础上,本研究成功合成出Rh粒子尺寸为0.4~0.8 nmRh/TiO2催化剂,发现该催化剂在-100 oC的超低温条件下能实现CO的催化氧化,甚至与公认的标准Au催化剂活性相当。原位红外、EPRDFT计算等表征发现超低温条件下O2在亚纳米RhTiO2界面处以Rh-O-O-Ti形式活化,并与TiO2上较弱吸附的CO发生反应。该研究工作不仅能帮助人们重新认识铂族金属催化剂上CO氧化行为,而且为高活性贵金属催化剂的研制与应用提供了新的可能。

上述研究工作得到国家自然科学基金委的资助。


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