作者: 时间:2018年01月20日 00:00 点击数:
近日,李昌志副研究员与英国圣安德鲁斯大学Nick Westwood教授合作在木质素氧化修饰精准调控中取得新进展。相关研究结果发表在chemical Science上。
文章链接:http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/sc/c7sc03520a#!divAbstract
木质素氧化处理是木质素解聚最重要的方法之一,现有策略催化木质素解聚获得芳香单体收率普遍偏低。前期研究结果表明氧化改性可降低木质素内部结构单元之间链接(如C-O, C-C)键能,有利于提高解聚活性。因此精准控制木质素氧化修饰程度并深入了解氧化修饰后木质素结构变化对木质素高效转化为芳香化合物单体具有重要意义。
我们以DDQ为氧化剂,通过对木质素芳环侧链羟基进行氧化修饰,采用2D HSQC NMR追踪并半定量分析木质素内部C-O, C-C链接基团在不同DDQ当量下的变化趋势,阐明了β-O-4、β-β等木质素化学键的反应活性,通过严格控制氧化条件可实现对木质素结构进行均一修饰,从而为木质素的下游利用提供高活性原材料。该方法对不同种类木质素都具有普适应,且方便放大操作。
本工作首次阐明了木质素氧化修饰过程中内部结构变化,特别是芳环单体之间化学键的结构变化趋势,为研究木质素催化解聚机理提供了有益参考。
上述研究工作得到国家自然科学基金委和中科院先导专项的资助。
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