作者: 时间:2017年06月20日 00:00 点击数:
王爱琴团队在芳香硝基化合物选择加氢反应中取得新进展,该工作首次发现在高负载量Pt催化剂中,加入碱金属可以调变金属Pt的电子性质和几何性质从而使其对于芳香硝基类化合物有着高活性和选择性。该方法为负载型金属催化剂的制备提供了新思路。相关研究成果发表于Chemical Science杂志上。(http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2017/sc/c7sc00568g)。
芳香硝基化合物选择加氢是精细化工领域重要的反应,有着广泛的应用。对于简单的芳香硝基化合物的加氢,在工业上已有较为成熟的技术,但对于取代基为可还原性的官能团时,选择性地将硝基还原,仍是一个极具挑战性的课题,特别是对于高负载量的Pt金属催化剂。本文在前期工作基础上,采用共沉淀法制备了高负载量的Pt/FeOx催化剂,再采用浸渍法将助剂Na引入到催化剂体系中得到Na-Pt/FeOx催化剂,并将其应用于芳香硝基化合物选择加氢反应中。该催化剂在高活性的同时对于硝基的选择加氢仍然能保持很高的选择性,并且在不同可还原性的取代基上也具有优良的底物普适性。通过XRD、球差电镜、XAS、穆斯堡尔谱以及DRIFTS的表征手段,我们发现Na的加入改变了Pt颗粒的形貌、提高了Pt的价态、形成了Pt-O-Na-O-Fe的活性中心、降低了Pt-Pt键配位数,甚至使Pt以单原子的形式存在,这种催化剂结构对于硝基有着优先的吸附,从而使催化剂在芳香硝基化合物选择加氢反应中保持着很好的活性和选择性。
上述研究工作得到国家自然科学基金委、中科院战略性先导科技专项以及国家重点基础研究和发展项目的资助。
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