作者: 时间:2017年05月11日 00:00 点击数:
近日,我室曹文秀博士在MOF衍生的单原子催化剂领域取得新进展:发展了以MOF为前驱体制备单原子催化剂的方法,并将该催化剂用于生物质基平台化合物乙酰丙酸的选择性加氢反应中,该催化剂不仅能高选择性的催化乙酰丙酸为γ-戊内酯,而且在多次循环使用后均能保持其活性,甚至该催化剂在强酸性溶液中仍能保持高的转化率和选择性。相关研究成果发表在Green Chemistry(DOI: 10.1039/c7gc00512a)杂志上。
发展高载量且稳定性能优良的单原子催化剂是当前单原子催化领域亟待解决的关键问题。MOFs材料由于其优异的孔隙结构和丰富的晶格缺陷等特殊性能而在制备高载量单原子催化剂方面潜力巨大。该工作选取MOFs家族中的典型代表UiO-66为前驱体,在高温热解后得到ZrO2@C,随后将Ru的前驱体浸渍到该复合材料中,球差电镜结果显示该催化剂中Ru是以单原子的形式分散在该复合材料中。
生物质基平台化合物乙酰丙酸选择性加氢为γ-戊内酯是工业上非常重要的一个反应,但由于该反应的反应条件苛刻,因而对传统催化剂的稳定性能是一个极大的挑战。该研究团队将Ru/ZrO2@C单原子催化剂用于乙酰丙酸的加氢反应中,反应结果显示该催化剂具有优异的稳定性能,循环使用六次后活性和选择性均没有明显下降,甚至在pH=1的条件下,该催化剂仍能循环使用多次,而催化该反应的基准催化剂Ru/C在该反应条件下迅速失活。该工作为发展新的兼具高活性高选择性以及循环使用性能优异的单原子催化剂的研究提供了实验支撑和理论依据。
上述研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项和国家重点项目研究与开发的资助。
Copyright© 中国科学院大连化学物理研究所 催化与新材料研究中心版权所有 www.taozhang.dicp.ac.cn