作者: 时间:2015年11月10日 00:00 点击数:
近日,我组与大连理工大学王新葵教授合作在纳米金催化研究中取得新进展:首次将多相的纳米金催化剂应用到纯甲酸的选择制氢反应中,在50℃及无添加剂的条件下,催化纯甲酸分解的TOF值可达2882 h-1,远高于目前报道的均相催化剂的活性。本研究不仅拓展了金催化化学,也为高效多相甲酸制氢催化剂的设计和制备提供了新的思路。该工作于近期以通讯的形式发表于《Energy & Environmental Science》上 (Energy & Environmental Science, 2015, 8, 3204-3207)。
氢气作为一种洁净能源,尤其在燃料电池领域受到了前所未有的关注。然而氢气在安全运输和可控的储存及释放方面还存在较大的技术障碍, 限制了其在实际中的应用。甲酸具有来源广泛、较高的氢含量(53g/L)、室温下稳定无毒等优点, 可作为燃料电池中良好的储氢介质,已得到了广泛的研究。
高浓度甲酸甚至无水液体甲酸体系因存在较强的分子间氢键作用, 故不利于脱羧反应的进行。因此,目前报道的多相及均相催化剂分解甲酸制氢时,均需要碱助剂或在低浓度的甲酸溶液中进行,而这会大大削弱甲酸体系的氢含量,不利于实际应用。本研究表明:在表面席夫碱与Au的协同作用下,吸附在其界面处的甲酸分子可以方便的发生解离及H+促进的β-H断裂,高选择性的产生H2和CO2,该过程无需其它助剂且可在高浓度的甲酸中进行。另外,制备过程中形成的包覆结构,显著地增大了金与表面席夫碱的界面面积,提高了催化活性。其它贵金属与席夫碱结合时,并没有表现出类似的催化性能。纳米金与表面席夫碱的这种独特作用机制及在其它催化领域中的应用研究正在进行中。
该研究工作得到了国家自然科学基金项目以及院重点部署项目的资助。
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