我组成功制备出单原子铱催化剂

作者: 时间:2013年10月29日 00:00 点击数:

近期,张涛研究员领导的催化与新材料研究团队通过与我所刘景月研究员(负责高分辨电镜)、清华大学李隽教授(负责理论计算)合作,在单原子催化研究领域取得新进展。以FeOx为载体制备出极低金属含量的单原子铱催化剂Ir1/FeOx。将该催化剂用于水汽变换反应(CO + H2O = CO2+ H2),发现其催化活性(specific activity)比相应的团簇及纳米催化剂高一个数量级。进一步研究发现,对于较高金属含量的非均匀催化剂(含有单原子、团簇及纳米粒子),其单原子催化的贡献占总体活性约70%,证明了金属单原子是水汽变换反应最主要的活性位。相关结果以通讯形式发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135 (41), 15314–15317 ,http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja408574m)。

单原子催化是多相催化领域的新概念,其单一均匀的活性位有可能架起多相催化与匀相催化之间的桥梁。2011年,张涛研究组首次制备出FeOx负载的单原子Pt催化剂,与刘景月研究员、李隽教授合作, 提出了“单原子催化Single-Atom Catalysis”的概念(Nat. Chem. 2011, 3, 634)。其后的二年中,单原子催化得到了迅速发展,国际上多个研究组跟进研究。张涛研究组也受邀撰写单原子催化的综述文章(Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1740)。

负载型金属铱催化剂广泛应用于推进剂肼催化分解体系中,但极少用于水汽变换反应。张涛研究组在发现FeOx载体稳定Pt单原子的基础上,进一步将其扩展到金属Ir体系,成功制备出FeOx负载的亚纳米Ir催化剂(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2920)。在此基础上,通过降低金属含量(Ir含量仅为0.01 wt%)成功获得了单原子Ir催化剂,并将其应用于较高温度(300 ℃)的水汽变换反应中,揭示了Ir单原子不仅是水汽变换反应最重要的活性位,而且在较高温度下也可稳定存在。大连化物所在单原子催化的系列工作,不仅在基础研究领域有助于从原子层次认识复杂的多相催化反应,而且在工业应用领域对于发展低成本、高活性的负载型催化剂也具有重要的指导意义。

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